本网讯（通讯员 马国贞 易娜） 3月7日，我校材料与化工学院叶立群教授研究团队在国际化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表最新研究成果“Precisely Engineering Asymmetric Atomic CoN₄by Electron Donating and Extracting for Oxygen Reduction Reaction”。这也是该课题组继今年2月9日在Angewandte Chemie International Edition发表“Reduction of Superoxide Radical Intermediate by Polydopamine for Efficient Hydrogen Peroxide Photosynthesis”论文后的又一重要研究成果。

研究论文“Precisely Engineering Asymmetric Atomic CoN4 by Electron Donating and Extracting for Oxygen Reduction Reaction”的通讯作者为我校材料与化工学院叶立群教授、黄妞副教授和澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授，硕士研究生吕铭辉和河南科技学院崔乘幸博士为第一作者，我校为论文第一单位。该工作通过非热解手段合成了一系列具有明确定义的CoN₄中心和非平面对称配位结构的模型电催化剂。通过调节phen-基配体上取代基团的推电子或吸电子特性，可以有效控制CoN₄中心周围的电子密度。研究结果表明，CoN₄中心的催化活性与phen-基配体上取代基团的供电子能力直接相关(图1)。在碱性环境中，这种定制催化剂的半波电位高达0.80V，优于大多数同类型催化剂。

图1 CoN₄中心周围的电子密度与ORR性能间的关系

研究论文“Reduction of Superoxide Radical Intermediate by Polydopamine for Efficient Hydrogen Peroxide Photosynthesis”的通讯作者为我校材料与化工学院叶立群教授和刘维博士，硕士研究生邓依函为第一作者，我校为论文第一单位。该工作提出了一种利用质子化基团将具有氧化性的·O₂^-中间活性物种快速转化为H₂O₂的策略，实现·O₂^-的快速消耗转化为H₂O₂并保障催化剂稳定性。PDA上的吡咯N原子作为ORR的活性位点，·O₂^-迅速与质子化胺基的H⁺结合，稳定高效地生成H₂O₂(图2)。在氧气和无牺牲试剂条件下，CN-PDA合成H₂O₂速率达到1064.4μMh^-1，高于大多数同类催化剂。该工作为未来开发更环保、更稳定的光合成H₂O₂催化剂开辟了新的途径。

图2 质子化基团快速转化·O₂^-为H₂O₂的作用机制

课题负责人介绍：

叶立群，教授，博士，国家级青年人才，湖北省杰出青年基金获得者，湖北省“楚天学子”，科睿唯安全球“高被引科学家”。2013年博士毕业于武汉大学，2019年入职tyc1286太阳集团。主要从事环境与能源催化研究，主持国家自然科学基金3项，获得省部级奖励3项。以通讯/第一作者在Angew. Chem. Int. Edit.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.等期刊上发表论文100余篇，论文被引用超14000次（45篇论文引用超100次），H指数67。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315802

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202319216